【TAPT-COF】一种用于高效吸附二氧化碳的三嗪基共价有机聚合物

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摘要：
Indian Association for the Cultivation of Science的Asim Bhaumik等报道的本篇文章（Chem. Commun., 2015,51, 10050-10053）中成功合成了一种新型的基于三嗪的六边形有序共价有机聚合物（TRITER-1），通过1,3,5-三(4-氨基苯基)三嗪（TAPT）和对苯二甲醛的席夫碱缩合反应制备。该有序多孔聚合物具有高比表面积（716 m²/g）和优异的CO2吸附能力（在273 K和5 bar压力下达到58.9 wt%）。本研究的COF材料在环境修复领域具有潜在的应用价值，尤其是在温室气体CO2的吸附和固定方面。

研究背景：
1) 随着大气中CO2含量的增加，全球变暖和气候变化问题日益严重，因此开发能够有效吸附和固定CO2的材料显得尤为重要。
2) 尽管已有多种多孔材料如MOFs、COFs和多孔有机聚合物（POPs）被广泛研究，但这些材料在稳定性和吸附能力上仍存在局限。
3) 本文作者提出了一种直接一锅法合成策略，通过设计合成新型的三嗪功能化的共价有机聚合物，不仅提高了材料的结晶性和多孔性，还增强了对CO2的吸附能力。

实验部分：
1. TAPT的合成：
1) 将4-氨基苯腈在超酸催化下进行三聚反应，制备1,3,5-三(4-氨基苯基)三嗪（TAPT）。
2) 反应在室温下进行，直到反应完全，通常需要数小时。
2. TRITER-1的合成：
1) 将TAPT和对苯二甲醛按一定比例溶解在无水二甲基甲酰胺中，混合均匀后在150°C下回流12小时。
2) 反应完成后，将产物冷却至室温，过滤并用二甲基甲酰胺多次洗涤以去除未反应的单体。
3) 将洗涤后的固体在60°C下真空干燥过夜，得到TRITER-1。
3. CO2吸附实验：
1) 将TRITER-1样品在273 K和298 K的不同温度下进行CO2吸附实验。
2) 使用自动气体吸附仪在0至5 bar的压力范围内测量CO2吸附等温线。
3) 每个实验重复至少三次，以确保数据的准确性和重复性。

分析测试：
1. 小角粉末X射线衍射（PXRD）：
   - 使用Rigaku MiniFlex X射线衍射仪，扫描速度为10°/min，得到TRITER-1的PXRD图谱，显示出有序的2D六边形介晶相。
2. 高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）：
   - 使用HR-TEM观察TRITER-1的微观结构，确认了六边形排列的均匀有序超微孔，平均孔径约为1.52 nm。
3. N2吸附-脱附等温线：
   - 在Quantachrome Autosorb-iQ2-MP体积气体吸附分析仪上，测量TRITER-1的77 K N2吸附-脱附等温线，BET比表面积为716 m²/g，孔容为0.32 cc/g。

4. 固体核磁共振（13C CP MAS NMR）：
   - 使用13C CP MAS NMR谱图分析TRITER-1中不同化学环境中的碳原子，确认了三嗪环和亚胺键的形成。
5. 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）：
   - 使用FT-IR谱图分析TRITER-1的化学结构，观察到C=N和C-N键的特征吸收峰。
6. 热重分析（TGA）：
   - 使用TGA分析TRITER-1的热稳定性，发现材料在400°C时开始出现主要的重量损失。
7. CO2吸附等温线：
   - 在273 K和5 bar压力下，TRITER-1的最大CO2吸附量为13.38 mmol/g（即58.9 wt%），在298 K下为3.11 mmol/g（即13.7 wt%）。
8. 元素分析：
   - 通过元素分析确定TRITER-1中C, H和N的含量，分别为C = 78.67%，H = 3.99%和N = 16.03%。
9. 循环测试：
   - TRITER-1在连续四次CO2吸附循环后，吸附容量仅减少了3.24%，显示出良好的循环稳定性。

总结：
本文通过一锅法合成了新型的基于三嗪的共价有机聚合物TRITER-1，该材料具有高比表面积和优异的CO2吸附能力。TRITER-1的成功合成不仅提高了材料的结晶性和多孔性，还增强了对CO2的吸附能力，为环境修复领域提供了一种潜在的新材料。

展望：
本研究的成果为开发新型高效CO2吸附材料提供了新的思路。未来的研究可以进一步探索TRITER-1在实际环境修复中的应用，如从工业排放中吸附CO2。此外，还可以研究如何通过改变合成条件或引入其他功能团来进一步提高材料的吸附性能和稳定性。此外，对于TRITER-1在长期循环使用中的性能变化也需要进行更深入的研究。

A triazine-based covalent organic polymer for efficient CO2 adsorption
文章作者：Ruth Gomes, Piyali Bhanja and Asim Bhaumik*
DOI：10.1039/c5cc02147b
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2015/cc/c5cc02147b

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