【抗菌Fe-MOF材料】季铵盐功能化的Fe-TCPP-MOF材料的协同抗菌作用

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摘要：
同济大学附属东方医院Rui Tang老师等报道的本篇文章（Mater. Adv., 2024）中设计了一种季铵盐(QAS)功能化的金属-有机框架(MOF)材料，结合纳米材料的物理抗菌特性和光动力治疗特性，实现了高抗菌效率。值得注意的是，带正电荷的纳米材料可以有效地附着在细菌表面，破坏细胞膜结构，并通过光照下释放的自由基实现更彻底的抗菌效果。纳米材料对铜绿假单胞菌(P. aeruginosa)的抗菌活性在20分钟内超过90%。因此，QAS修饰的MOF材料在抗菌应用中具有巨大的潜在效果。

研究背景：
1. 由细菌引起的感染对全球人类健康构成严重威胁，导致多种疾病和并发症。目前，抗生素是对抗病原体细菌的广泛策略，但长期使用导致的耐药性问题已成为新的挑战。
2. 科学家们通过使用有机分子和生物分子作为靶向剂来增强和稳定治疗剂的效果，这些外源分子对细胞/病原体具有强烈和特异性的亲和力。
3. 本研究构建了一种新型高效的抗菌纳米平台，通过协同化学-光动力疗法治疗细菌感染。通过季铵盐功能化的MOF材料，实现了对P. aeruginosa的抗菌活性，这是在现有研究基础上的重要创新。

实验部分：
1. Fe-TBP的合成：
   - 以[Fe3O(OAc)6(H2O)3]和H4TBP为原料，通过溶剂热法合成Fe-TBP，形成纳米米粒形态。
2. DBCO的固定：
   - 利用配位键将DBCO锚定在Fe-TBP表面，通过特定的配位反应实现。
3. QAS的偶联：
   - 采用应变促进的炔-氮杂环加成(SPAAC)策略，将QAS分子偶联到Fe-TBP表面，形成Fe-TBP–QAS纳米材料。
4. 抗菌活性测试：
   - 使用电子自旋共振(ESR)光谱实验，以5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物(DMPO)作为·OH自由基的捕获剂，评估Fe-TBP–QAS材料产生的自由基类型。
5. SEM观察：
   - 利用SEM观察P. aeruginosa在不同材料处理后的形态变化，评估抗菌效果。
6. 抗菌效果评估：
   - 测定Fe-TBP–QAS对P. aeruginosa和MRSA的MIC和MBC，并通过平板计数法评估抗菌效率。

分析测试：
1. SEM分析：
   - Fe-TBP–QAS纳米材料的形态通过SEM观察，发现表面粗糙度增加。
2. XPS分析：
   - 通过XPS分析确认了Fe-TBP–QAS材料中含有C, N, O和Fe元素，Fe元素属于Fe3O簇。
3. FT-IR光谱分析：
   - FT-IR光谱显示Fe3O簇的羧酸根吸收峰在1590 cm^-1和1450 cm^-1，Fe3O的吸收峰在610 cm^-1。
4. UV-vis光谱分析：
   - Fe-TBP在UV-vis光谱中的主要吸收峰位于415 nm，与TCPP相比，Fe-TBP的主吸收峰显示出轻微的红移。
5. PXRD测试：
   - PXRD测试结果表明制备的Fe-TBP材料结构与模拟预测相匹配。
6. 氮气吸附-脱附等温线：
   - Fe-TBP–QAS的BET比表面积为321.9296 m²/g，通过N2吸附-脱附等温线分析得出。
7. ESR实验：
   - ESR实验结果显示DMPO–OH的四重信号，表明Fe-TBP–QAS材料在光照下产生了·OH自由基。
8. 抗菌活性测试：
   - Fe-TBP–QAS在650-nm激光照射下对P. aeruginosa的抗菌效率达到90%，MIC和MBC分别为512 mg mL^-1和1024 mg mL^-1。
9. Zeta电位测量：
   - Fe-TBP和Fe-TBP–DBCO的zeta电位分别为-14.0 mV和-10.1 mV，Fe-TBP–QAS的zeta电位约为7.9 mV，表明QAS成功修饰了Fe-TBP MOF材料表面。
10. 光动力活性评估：
    - 使用650-nm激光照射(1 W cm^-2)20分钟，Fe-TBP–QAS展现出良好的光动力活性，对P. aeruginosa的抗菌活性超过90%。

总结：
本文通过QAS功能化Fe-TBP材料，实现了对P. aeruginosa的高效抗菌效果。这种抗菌效果主要归因于QAS的物理抑菌作用和卟啉分子的光动力治疗特性的协同效应。QAS的引入不仅增强了纳米材料与细菌之间的亲和力，而且显著提高了光动力治疗性能，与QAS对细胞膜的物理破坏作用相结合，实现了更彻底的抗菌效果。

展望：
本研究为P. aeruginosa感染的抗菌治疗提供了一种有效的策略，并为使用有前景的抗菌纳米材料对抗抗菌药物耐药性提供了潜在的参考价值。未来的研究可以进一步探索不同QAS功能化的MOF材料在不同类型细菌感染中的应用，并评估其在临床环境中的安全性和有效性。同时，也有必要研究这些材料在实际应用中的稳定性和长期效果。

Synergistic antibacterial effect of quaternary ammonium salt functionalized metal–organic framework†
文章作者：Ming Zhou, Bin Zhang, Tan Wang, Ping Xiao, Lin Cheng and Rui Tang*
DOI：10.1039/D4MA00496E
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ma/d4ma00496e

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