【MIL-68(In)】具有稳定跨导的In2S3栅极有机光电化学晶体管

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摘要：
南京大学赵伟伟和徐静娟老师等报道的本篇文章（Adv. Funct. Mater. 2024, 2405913）中作者们针对有机电化学晶体管(OECT)生物传感器在不同浓度目标检测过程中遇到的跨导(transconductance, gm)不稳定问题，提出了一种解决方案。通过使用一种独特的金属有机框架(MOF)衍生的空心管状铟硫化物(m-In2S3)作为光电门控材料，实现了在光照条件下产生稳定gm的OECT。这种稳定的gm对于生物检测应用是非常理想的。实验中，以核酸酶为模型，测试了该装置在蛋白质定量检测中的稳定性能。这项工作展示了光-物质相互作用在实现有机电子设备中稳定gm方面的潜力。

研究背景：
1. OECT因其低工作电压、优异的生物兼容性和混合离子/电子传导特性而被视为有前途的传感平台。然而，OECT的gm在实际生物传感中会因目标浓度变化而波动，这会影响校准曲线的线性和检测下限。
2. 为了解决这个问题，研究者们尝试将OECT与光吸收组分合理集成，形成了有机光电化学晶体管(OPECT)，以实现光控制和多种独特特性。
3. 本研究中，作者们使用MOF衍生的空心管状铟硫化物(m-In2S3)作为光电门控材料，通过光照调控OPECT的gm，实现了在生物检测中的稳定gm，这在以往的研究中尚未解决。

实验部分：
1. 合成MIL-68衍生的m-In2S3：
   - 利用溶剂热反应合成MIL-68(In)六角棱柱，随后通过分级硫化过程制备空心m-In2S3纳米管。这一过程涉及使用铟盐和对苯二甲酸作为原料。
2. 材料微观结构表征：
   - 使用扫描电子显微镜(SEM)观察了MIL-68(In)、In2O3和m-In2S3的形态，发现m-In2S3具有粗糙表面和纳米立方体聚集结构。
3. 晶体结构和光电性能测试：
   - 通过X射线衍射(XRD)和紫外-可见吸收光谱(UV-vis)测试了样品的晶体结构和光吸收性能。m-In2S3显示出扩展至约580 nm的可见光区域吸收。
4. 光电化学性能测试：
   - 在450 nm光照下测试了m-In2S3的光电化学响应，发现其光电流达到了2.0 μA，表现出优异的光电转换效率。
5. 跨导调节实验：
   - 研究了m-In2S3门控OPECT在光照条件下的跨导变化，发现光照下跨导值稳定在约1.23 mS，与无光照条件下的跨导显著不同。
6. 生物检测应用：
   - 利用m-In2S3门控OPECT装置进行了癌胚抗原(CEA)的检测，展示了从10 fg/mL到1 ng/mL的宽线性范围和5 fg/mL的检测限。

分析测试：
1. 材料微观结构分析：
   - SEM结果显示，MIL-68(In)呈现六角棱柱形态，平均长度约8 μm，直径约1 μm。经过热处理后，形成了具有中空特征的In2O3微管。
2. 晶体结构分析：
   - XRD分析显示，MIL-68(In)、In2O3和m-In2S3的衍射峰分别对应其特定的晶体结构，m-In2S3的衍射峰表明了其立方相结构。
3. 光吸收性能分析：
   - UV-vis吸收光谱显示，m-In2S3在可见光区域具有显著的吸收，吸收边界扩展至约580 nm，这有利于光电化学性能的提升。
4. 光电化学性能测试：
   - 在450 nm光照下，m-In2S3的光电流显著高于MIL-68(In)和In2O3，表明其优异的光电化学响应。
5. 跨导稳定性测试：
   - 光照条件下，m-In2S3门控OPECT的跨导值稳定，与无光照条件下的跨导值相比，显示出显著的稳定性。
6. 生物检测性能评估：
   - 对CEA的检测性能进行了评估，包括线性范围、检测限和选择性测试。结果显示，检测限为5 fg/mL，具有良好的选择性和灵敏度。

总结：
本文成功地解决了OECT生物传感器中gm不稳定的问题，通过使用m-In2S3作为光电门控材料，实现了在光照条件下的稳定gm。该研究成果不仅展示了光-物质相互作用在有机电子设备中的潜力，而且为生物检测提供了一种高灵敏度和稳定性能的新型OPECT平台。

展望：
本文通过合成MOF-801衍生的m-In2S3，并将其应用于OPECT，成功实现了稳定的跨导和高灵敏度的生物检测。这一成果不仅在材料合成和光电化学性能方面取得了突破，而且在生物检测应用中展现出了优异的性能。未来的工作可以进一步探索该材料在其他生物检测领域的应用，并优化器件的性能以满足实际应用的需求。

In2S3-Gated Organic Photoelectrochemical Transistor with a Stable Transconductance
文章作者：Bing-Yu Zhou, Yu-Ting Huang, Cheng Yuan, Hao Lou, Xing-Shi Liu, Wei-Wei Zhao, Hong-Yuan Chen, Jing-Juan Xu
DOI：10.1002/adfm.202405913
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202405913

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