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【MOF负载量子点】：用于光致发光传感的二维金属-有机框架固定石墨烯量子点
摘要：
National Cheng Kung University Chung-Wei Kung等报道的本篇文章（Commun Chem 7, 108 (2024)）中开发了一种在固体载体上固定石墨烯量子点（GQDs）的方法，以防止GQDs聚集并便于分离和回收。通过后合成协调，将空间分散的GQDs固定在二维（2D）和水稳定的锆基金属-有机框架（MOF）中。与原始GQDs不同，固定在2D MOF片上的GQDs在悬浮液和干粉中均显示出光致发光。研究了MOF固定GQDs在水中的化学和光致发光稳定性，并展示了固定GQDs在光致发光检测铜离子中的应用。这些发现为使用2D MOFs作为平台进一步固定具有各种尺寸和独特化学功能的GQDs提供了新的可能性。
研究背景：
1. 石墨烯量子点（GQDs）在固体粉末形式下的聚集会导致荧光猝灭，限制了其在固体形式下的直接应用。
2. 将GQDs固定在固体载体上，如介孔二氧化硅或聚合物，已成为克服GQDs挑战的有吸引力的策略。
3. 作者利用二维（2D）锆基金属-有机框架（Zr-MOF）作为平台，通过后合成方法固定GQDs，这是首次报道由2D MOF和GQDs组成的复合材料。
实验部分：
1) 合成GQDs：作者通过微等离子体在常温条件下使用不同的前驱体（焦磷酸、壳聚糖和2-苯基苯酚）合成了三种不同尺寸的GQD材料，命名为“GQD-1”，“GQD-2”和“GQD-3”。
2) 合成ZrBTB：通过溶剂热法合成了二维(2D)和水稳定的锆基金属-有机框架(MOF)，即ZrBTB，并使用苯甲酸作为调节剂。通过酸处理去除所有苯甲酸配体，从而在2D MOF片上获得可访问的-OH/-OH2配体。
3) 后合成修饰(PSM)：将ZrBTB粉末分散在GQD溶液中，通过室温下24小时的相互作用，实现了GQDs在ZrBTB分子片上的后合成固定。
4) 材料表征：使用粉末X射线衍射(PXRD)、氮气吸附-脱附等温线、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等技术对合成的MOF基材料进行了详细的结构和组成表征。
5) 光致发光(PL)性能测试：对所有GQD溶液和MOF基材料的悬浮液进行了PL光谱测试，评估了GQDs在MOF中的光致发光稳定性。
6) 铜离子检测：使用GQD-1-ZrBTB作为检测铜离子的传感材料，通过PL光谱变化评估了其对铜离子的检测能力。
分析测试：
1) 结构表征：PXRD模式显示了所有MOF基材料的结晶性，且在GQDs安装后，ZrBTB的结晶性得以保持。氮气吸附-脱附等温线显示了所有材料的微孔性质，BET比表面积分别为310、360、260和190 m2/g。
2) XPS分析：GQD-1和GQD-3在ZrBTB中的固定导致Zr 3d峰的负移和正移，表明GQDs与ZrBTB的六连接节点成功配位。
3) FTIR光谱：GQD-2-ZrBTB的FTIR光谱中，末端羧基的峰减弱，且在1657 cm−1处出现了一个新的峰，这与ZrBTB的边缘羧酸盐基团和GQD-2的氨基之间的配位有关。
4) PL性能测试：GQD-1-ZrBTB、GQD-2-ZrBTB和GQD-3-ZrBTB悬浮液的PL光谱显示，与原始GQD溶液相比，最大发射波长发生了蓝移和红移，且在固态形式下仍保持了PL特性。
5) 铜离子检测：GQD-1-ZrBTB对Cu2+的检测显示出明显的荧光猝灭现象，建立了2.5-100 μM的线性检测范围，Stern-Volmer常数为24200 M−1。
总结：
本研究展示了一种在2D锆基金属-有机框架上后合成固定GQDs的方法，制备了具有光致发光性能的MOF-GQD复合材料。该方法具有普适性，可用于固定不同尺寸和功能的GQDs。固定在MOF上的GQDs在干粉状态下仍保持发光特性，且在水中稳定。此外，GQD-1-ZrBTB复合材料在检测Cu2+离子时表现出良好的选择性和灵敏度。
展望：
1. 未来可以进一步优化GQDs在MOF上的固定方法，提高固定效率和均匀性。
2. 未来可以深入研究GQDs在MOF上的光致发光机制，以及与MOF结构和功能的关联。
3. 未来可以探索MOF-GQD复合材料在其他离子或分子传感中的应用。
Two-dimensional metal–organic framework for post-synthetic immobilization of graphene quantum dots for photoluminescent sensing
文章作者：You-Liang Chen, Darwin Kurniawan, Meng-Dian Tsai, Jhe-Wei Chang, Yu-Na Chang, Shang-Cheng Yang, Wei-Hung Chiang & Chung-Wei Kung
DOI：10.1038/s42004-024-01192-5
文章链接：https://www.nature.com/articles/s42004-024-01192-5
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