【铁磁性MOF材料】：用于抗生素富集和检测的双轨多功能双金属有机框架

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摘要：
华中农业大学陈翊平老师等报道的本篇文章（Small 2023, 2309075）中开发了一种基于双金属Ce/Zr-UiO 66的磁性固相萃取方法和光学免疫传感器用于抗生素检测。制备了磁性Fe3O4@SiO2@Ce/Zr-UiO 66金属有机框架(MOF)从鱼、废水和尿液样品中提取和富集氯霉素,并基于Ce和辣根过氧化物酶(HRP)的双重催化效应,使用HRP-Ce/Zr-UiO 66@牛血清蛋白-氯霉素探针对氯霉素进行灵敏检测。系统研究了Ce/Zr-UiO 66在整合样品预处理和抗生素检测中的应用,并探讨了相关机理。结果表明,Ce/Zr-UiO 66是一种多功能双轨材料,对氯霉素检测具有高富集效率(6.37 mg g-1)和高灵敏度(检出限为51.3 pg mL-1),可作为保障公共卫生和卫生的多功能MOF。

研究背景：
(1) 抗生素的不当使用和过度使用对环境、食品供应和人类健康造成了重大负担和不利影响。
(2) 现有的抗生素检测方法如胶体金免疫层析法、酶联免疫吸附测定法和生物传感存在一些缺点,如灵敏度不足、样品预处理复杂、信号放大策略复杂等,限制了方法的通用性和检测效率。
(3) 本文作者提出使用Ce/Zr-UiO 66这种新型双金属MOF材料,利用其高比表面积、高孔隙率、优异的吸附能力和Ce3+/Ce4+的氧化还原性能,将样品预处理和抗生素检测有效结合,构建了一种双轨多功能MOF策略用于抗生素检测。

实验部分：
(1) 制备了磁性Fe3O4@SiO2@Ce/Zr-UiO 66复合材料,对其形貌、组分、磁性能、比表面积和孔径等进行了表征。
(2) 考察了Fe3O4@SiO2@Ce/Zr-UiO 66对鱼、废水和尿液样品中氯霉素的磁性固相萃取富集性能,加标回收率可达82.43%-146.61%。
(3) 制备了HRP-Ce/Zr-UiO 66@牛血清蛋白-氯霉素双效催化免疫探针,HRP和Ce/Zr-UiO 66的协同催化使得探针对TMB底物的催化效率是单独HRP的25倍。
(4) 构建了基于双效催化HRP-Ce/Zr-UiO 66@BSA-氯霉素探针的DMM免疫传感器,对氯霉素进行灵敏检测,检出限低至51.3 pg mL-1。

实验结果的突破：
Fe3O4@SiO2@Ce/Zr-UiO 66比传统固相萃取柱大大缩短了样品预处理时间,显示出优异的氯霉素富集性能。
HRP-Ce/Zr-UiO 66@BSA-氯霉素双效催化探针大大提高了氯霉素检测的灵敏度,实现了痕量氯霉素的快速检测。

分析测试：
(1) BET比表面测试显示Ce/Zr-UiO 66的比表面积为807.78 m3 g-1,孔容和孔径分别为0.44 cm3 g-1和2.20 nm,高于NH2-UiO 66。
(2) 动力学和热力学分析表明,Ce/Zr-UiO 66对氯霉素的吸附符合拟二级动力学模型和Freundlich模型,吸附过程主要受化学机制控制,存在单层和多层吸附。
(3) XPS分析发现氯霉素在Ce/Zr-UiO 66上的吸附主要通过氢键、π-π键和静电作用。
(4) HRP-Ce/Zr-UiO 66@BSA-氯霉素的动力学参数测试表明,其对TMB底物的催化常数Kcat高达9.58×104 s-1,是HRP的25.01倍,米氏常数Km低于HRP,表明Ce3+/Ce4+和HRP的双效协同催化作用。
这些分析测试从动力学、热力学和表界面等方面揭示了Ce/Zr-UiO 66优异的吸附富集性能和HRP-Ce/Zr-UiO 66@BSA-氯霉素的高效催化性能及其机理。

总结：
(1) 制备的Fe3O4@SiO2@Ce/Zr-UiO 66复合材料可用于环境、食品和体液样品中氯霉素的快速磁性固相萃取富集。
(2) 基于Ce3+/Ce4+和HRP的双效协同催化作用,构建的HRP-Ce/Zr-UiO 66@BSA-氯霉素免疫探针可用于痕量氯霉素的高灵敏检测。
(3) 本研究系统考察了Ce/Zr-UiO 66在整合样品预处理和抗生素检测中的应用,为减轻抗生素危害提供了一种全面策略。

展望：
(1) 本研究主要考察了Ce/Zr-UiO 66材料对氯霉素的富集和检测性能,未来还可以考察其对其他类型抗生素的适用性。
(2) HRP-Ce/Zr-UiO 66@BSA-氯霉素免疫探针的制备和性能优化还可以进一步深入研究,如提高HRP和抗体的负载量和催化效率。
(3) 本研究构建的DMM免疫传感检测方法的实际应用性能,如重现性、稳定性、抗干扰能力等还需要进一步考察验证。
(4) Ce/Zr-UiO 66材料在其他污染物富集和传感检测领域的应用拓展值得深入探索。

Dual-Track Multifunctional Bimetallic Metal-Organic Frameworks for Antibiotic Enrichment and Detection
文章作者：Yiming Dong, Niu Feng, Puyue Liu, Qiaoling Wei, Xuewen Peng, Feng Jiang, Yiping Chen
DOI：10.1002/smll.202309075
文章链接：https://doi.org/10.1002/smll.202309075

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