【亲水性COF光催化】：具有均衡亲水和亲油位点的sp2-c-COFs上的单原子Sb(CN)3用于光催化C-H活化

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摘要：
深圳大学苏陈良老师等报道的本篇文章中（Sci. Adv.10, eadl5432）研究了如何使用含有亲水C≡N-Sb(CN)3位点的sp2碳共轭共价有机框架（sp2-c-COFs）来实现高效的光催化C-H键活化。通过这种方法，提高了电荷分离和产生极性活性氧物种，实现了对甲苯的高选择性氧化反应。

研究背景：
1) 传统方法合成重要分子需要高温、高压或金属催化剂，而光催化C-H键活化作为一种环保方法，在环境友好的条件下使用光作为能源。
2) 传统的2D sp2-c-COFs缺乏亲水位点，限制了氧化剂的生成，因此需要平衡亲水和疏水反应位点。
3) 本文作者通过在sp2-c-COFs中引入C≡N-Sb(CN)3位点，提高了水的捕获能力，从而增强了电荷动态，促进了高效的C-H键活化。

实验部分：
1) 作者制备了Sb(CN)3和sp2-c-COFs，通过一系列实验研究了Sb-sp2-c-COFs的光催化性能。
2) 在饱和的甲苯水溶液中，作者研究了Sb-sp2-c-COFs的光催化活性，发现Sb5-sp2-c-COFs在5小时内可将68%的甲苯转化为苯甲醛。
3) 通过实验结果，作者表明Sb5-sp2-c-COFs在甲苯氧化反应中光活性是纯sp2-c-COFs的54倍，显示出显著的提高。

分析测试：
1）通过PXRD和BET表征，证实了Sb(CN)3对sp2-c-COFs的改进，保持了晶体性和孔隙结构。
2）XPS、HRTEM和元素分析结果显示Sb(CN)3成功修饰了sp2-c-COFs，增强了水的吸附能力和表面亲水性。
3）TAS实验展示了Sb5-sp2-c-COFs的长寿命载流子，TD-DFT计算揭示了水对光激发性质的影响。

总结：
本研究通过引入Sb(CN)3位点，提高了Sb-sp2-c-COFs的光催化活性，实现了高效的甲苯选择性氧化。未来的工作可以进一步探索Sb-sp2-c-COFs在其他有机合成反应中的应用。

展望：
1）进一步研究Sb-sp2-c-COFs在其他有机物氧化反应中的应用。
2）进一步探讨Sb-sp2-c-COFs中水的影响，以及材料稳定性和可再生性的研究。
3）探索Sb(CN)3对催化性能的影响机制，为光催化领域提供更多新的思路。

Atomically isolated Sb(CN)3 on sp2-c-COFs with balanced hydrophilic and oleophilic sites for photocatalytic C-H activation
文章作者：Zhenyuan Teng^1,2, Zhenzong Zhang³, Hongbin Yang⁴, Qitao Zhang^1,5, Teruhisa Ohno², Chenliang Su^1,5*
DOI: 10.1126/sciadv.adl5432
文章链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adl5432