【MOF-DAC固碳】：在SIFSIX-3-Ni中通过直接观察探究结构转变和降解机制，用于直接空气捕集

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摘要：
西北大学（Northwestern University）Vinayak P. Dravid和Omar K. Farha老师等报道的本篇文章中（Journal of the American Chemical Society）研究了利用SIFSIX-3-Ni金属有机框架作为直接空气捕集（DAC）吸附剂来捕集二氧化碳（CO2）的方法。研究发现，在加速老化条件下，SIFSIX-3-Ni(点击产品链接) 存在降解过程，会影响其CO2吸附性能。通过生长迄今最大的SIFSIX-3-Ni单晶，进行了单晶X射线衍射分析，直接观察了CO2和H2O在吸附和脱附过程中的动态变化。此外，还发现了SIFSIX-3-Ni的新的空间群（I4/mcm），结构转变和水在降解CO2吸收性能中的作用。通过X射线散射方法揭示了CO2在框架孔中的长程和局部结构转变，以及与温度相关的脱附机制。最后，发现在老化过程中会发生部分分解，形成非多孔的单层纳米片，降低了活性材料对CO2的吸附量。这些发现对开发高效稳定的DAC吸附剂提供了重要见解，为减少温室气体排放提供了途径。

研究背景：
1）全球温室气体排放增加，气候变化日益严重，如何减少CO2排放成为全球关注的问题。
2）MOFs材料是一种有潜力的DAC固碳材料，关键在于能在低分压条件下吸附CO2，并且能保持长期稳定性。
3）本文通过研究SIFSIX-3-Ni的结构和性能，发现了框架在加速老化条件下的降解机制，为未来改进DAC固碳吸附剂提供了重要参考。

实验部分：
1）通过物理生长策略合成SIFSIX-3-Ni大晶体，提供了单晶X射线衍射分析的基础。
2）发现大晶体具有较高的CO2吸附容量，但在加速老化条件下吸附性能下降。
3）通过PDF分析揭示了在加速老化后形成的非多孔单层纳米片结构。

分析测试：
1）CO2吸附性能：大晶体CO2吸附量为57.0 cm3 g–1，在高压下吸附能力下降；结构分析显示CO2在框架孔中形成电荷作用。
2）XRD分析：通过XRD分析发现SIFSIX-3-Ni在不同温度和气氛下的结构变化，揭示了CO2在框架中的吸附与脱附过程。
3）19F-SSNMR分析：确认了SiF62–在老化过程中进入孔道结构，导致CO2吸附性能下降。

总结：
1）通过实验和分析，发现SIFSIX-3-Ni在加速老化条件下发生结构转变，降解成非多孔结构，导致CO2吸附性能下降。
2）未来可以进一步研究如何改进材料的稳定性，以提高其在DAC中的应用性能和长期稳定性。

展望：
1）未来研究可以深入探讨SIFSIX-3-Ni老化机制，寻找提高稳定性和吸附性能的方法。
2）通过对SIFSIX-3-Ni结构进行衍生，抑制结构的坍塌成纳米片结构。

Probing Structural Transformations and Degradation Mechanisms by Direct Observation in SIFSIX-3-Ni for Direct Air Capture
文章作者：Michael L. Barsoum, Jan Hofmann, Haomiao Xie, Zhihengyu Chen, Simon M. Vornholt, Roberto dos Reis, Nicholas Burns, Stefan Kycia, Karena W. Chapman*, Vinayak P. Dravid*, and Omar K. Farha*
DOI：10.1021/jacs.3c11503
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c11503

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