【MOF吸附氨气】：用于连续监测人类呼吸氨的长程外延金属有机框架（MOF）电子器件

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摘要：
复旦大学孙正宗老师和李巧伟课题组报道的这篇文章中（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 6, 4036–4044）介绍了一种长距离外延金属-有机框架（LR-epi-MOF）在毫米级单晶石墨烯基板上的成功合成。研究目的在于通过这一结构实现对氨气的高灵敏度检测，克服现有医学诊断中实时监测氨气效率低下的问题。通过确保MOF与石墨烯之间的完美30°外延角和微小的晶格错配，促进了从氨气到MOF再到石墨烯的电荷转移，从而显著提高了整体电荷离域化和电气全局耦合特性，实现了对氨气0.1 ppb的灵敏度检测。此外，该设备还展现了良好的抗干扰能力和快速响应性，为实时监测人类呼吸中的氨气提供了可能，这对于健康管理具有重要意义。

研究背景：
目前，氨气作为与蛋白质代谢和特定器官功能紊乱密切相关的生物标志物，其实时监测对医疗诊断至关重要。然而，现有的氨气检测方法存在着侵入性强、操作复杂以及在线灵敏度和选择性不佳等问题。其他学者尝试通过金属氧化物传感器、金属-有机框架（MOFs）等方法解决这些问题，但仍面临特异性和灵敏度待提高的挑战。本研究通过在单晶石墨烯基板上合成长距离外延MOF（LR-epi-MOF），利用其与石墨烯之间的强耦合作用，提高了电荷传输效率，从而实现了对氨气的高灵敏度检测。这一方法在灵敏度、选择性和实时监测能力方面都有显著优势。

实验部分：
通过氧助化学气相沉积（CVD）方法制备了大面积单晶石墨烯（SCG），用作MOF外延生长的基板。利用溶剂热反应，在SCG上外延合成了Ni-CAT-1 MOF，实现了长距离一致的单晶取向。通过原子力显微镜（AFM）、X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电子显微镜（HRTEM）等技术对LR-epi-MOF的表面、厚度和晶体结构进行了表征。实验结果显示，LR-epi-MOF对氨气有着优异的灵敏度（0.1 ppb）和抗干扰能力，电导率也有显著提高。

实验小结：
通过CVD成功制备了高质量的单晶石墨烯，为MOF的外延生长提供了良好的基板。利用溶剂热法在SCG上合成的LR-epi-MOF展现出与石墨烯之间优异的电荷传输和全局耦合特性。通过一系列表征技术证明了LR-epi-MOF的高质量和良好的晶体结构。与现有技术相比，LR-epi-MOF实现了对氨气的超高灵敏度检测和优异的抗干扰能力，代表了显著的进步。

结论：
作者成功合成了LR-epi-MOF并将其应用于氨气检测，实现了在常温下对氨气的亚ppb级检测，具有高灵敏度、优异的抗干扰能力和快速响应性。这些特性使其在实时监测人类呼吸中的氨气、健康管理乃至临床诊断中显示出巨大潜力。作者认为通过改善MOF的电导性和增强其与基底材料的耦合作用，可以进一步提高传感器性能。

展望：
文章提出了一种高灵敏度和抗干扰能力的氨气检测新方法，对于MOF材料的稳定性、长期使用性能以及在不同环境下的适应性仍需进一步研究。LR-epi-MOF的制备过程复杂，涉及的材料和技术成本较高，未来研究需要探索更经济、高效的合成方法。实验主要集中在实验室条件下的氨气检测，未来应考虑将此技术扩展应用于更广泛的气体分子检测，以及在实际环境中的应用验证。文章提到了将LR-epi-MOF集成到可穿戴设备中进行呼吸监测的潜力，未来研究可以进一步开发这一方向，包括优化设备设计、提高用户舒适度和实用性等。最后，作者未深入探讨可能的机理，比如MOF与氨气之间的相互作用机制，未来研究可进一步揭示这一点，为设计更高性能的传感材料提供理论基础。

Long-Range Epitaxial MOF Electronics for Continuous Monitoring of Human Breath Ammonia
文章作者： Peng Gong, Sailin Yuan, Ziyan Yu, Taishi Xiao, Hongbin Li, Shunli Ma, Wenzhong Bao, Zihan Xu, Peng Zhou, David Wei Zhang, Qiaowei Li*, and Zhengzong Sun*
DOI：10.1021/jacs.3c12135
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c12135