【MOF新拓扑结构】：扩展网状化学构建单元库，朝向高度连接的网状结构发展：基于18-连接三元、三角柱状超多面体的超多孔MOFs

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摘要：
克里特大学的Pantelis N. Trikalitis等人发表的这篇文章中（Journal of the American Chemical Society）报道了采用新颖的18连接三角柱状三元建筑单元（tbb）组装成独特的MOFs。最重要的发现和结论：发现了具有等结构的高度连接的(3,4,4,6,6)-c 5 节点的层次微孔和介孔结构的Fe-tbb-MOF-x（x：1, 2, 3），具有极高的比表面积和孔容量，适用于气体存储，特别是在氢气和甲烷存储方面表现出色。

研究背景：
1）MOFs的有序设计受限于高度连接的建筑单元的稀缺性。先前的研究主要集中在12连接的建筑单元上，如Zr6和RE6簇。
2）作者发现了新颖的18连接tbb，通过与Fe3簇和特定有机连接物的组合，构建了具有层次微孔结构的MOFs。

实验部分：
1）合成Fe-tbb-M-x材料，以-Fe-tbb-MOF-1为例：使用Fe(NO3)3·9H2O、H3PTB和H4PBPTA在DMF中进行溶剂热反应，得到Fe-tbb-MOF-1。
2）通过单晶X射线衍射确定Fe-tbb-MOF-1的晶体结构，确认了18连接的tbb和18连接的二元建筑单元。
3）使用Ar、CH4和CO2进行气体吸附测试，揭示MOFs的超高比表面积和孔容量。

分析测试：
1）BET表面积：Fe-tbb-MOF-x的BET表面积分别为4263-4847 m2 g-1，孔容量为1.95-2.29 cm3 g-1。
2）Fe-tbb-MOF-x在H2和CH4存储方面表现出色，具有高的重量和体积存储容量。其中Fe-tbb-MOF-2具有367 mg/g和160 cm3/cm3(STP)的重量和体积孔容。
3）Fe-tbb-MOF-x在热重分析中表现出良好的热稳定性，适用于气体存储应用。其中Fe-tbb-MOF-2的分解温度高达700°C。

总结：
1）发现了新型18连接的tbb和具有层次微孔结构的Fe-tbb-MOF-x。
2）该MOFs在氢气和甲烷存储方面表现出色，具有潜在的应用前景。

展望：
1）未来研究可以探索更多不同类型的tbb单元，扩展MOFs的结构多样性。
2）进一步研究MOFs的气体存储性能，优化其在能源领域的应用潜力。

Expanding the Reticular Chemistry Building Block Library toward Highly Connected Nets: Ultraporous MOFs Based on 18-Connected Ternary, Trigonal Prismatic Superpolyhedra
文章作者：Konstantinos G. Froudas, Maria Vassaki, Konstantinos Papadopoulos, Constantinos Tsangarakis, Xu Chen, William Shepard, David Fairen-Jimenez, Christos Tampaxis, Georgia Charalambopoulou, Theodore A. Steriotis, and Pantelis N. Trikalitis*
DOI：10.1021/jacs.3c12679
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c12679