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【介孔MOF材料】:利用纳米乳液引导合成具有多功能架构的MOFs应用于酶辅因子的异质再生
摘要:
这篇文章介绍了一种利用盐辅助的纳米乳液引导组装方法,以构建具有层次结构的锆基 MOFs。通过调整 P123/F127 的投料比例和引入不同烷基取代的疏水芳香化合物的量,实现了具有不同结构的 MOFs 的生产。这些结构中高度可访问的活性位点以及大而开放的空间使它们能够在需要涉及大分子的广泛应用中胜任。作者表明,获得的 DMUiO 具有可调节的孔大小和高度开放的中心到表面通道,为辅酶依赖级联酶反应提供了一个理想的平台,实现了昂贵的 NAD+ 的有效异质再生。作者预计,这种策略可能为合理设计具有新型结构的层次 MOFs 开辟道路,并拓宽了与生物大分子相互作用的 MOFs 的应用潜力。



研究背景:
1) MOFs 是过去几十年中的研究热点,由于它们的有机配体和金属团簇的协调能力,具有可调节的成分和结构性。
2) 传统 MOFs 合成方法与用于制备传统层次化材料的条件不兼容,因此需要一种新的合成方法来精细控制它们的结构。
3) 作者提出了利用纳米乳液引导组装的策略,通过调整多种因素来实现不同结构的 MOFs 的构建。

实验部分:
1) 作者首先成功合成了具有树枝状多孔结构的 UiO-66-NH2 材料。
2) 通过调整 P123/F127 比例和引入不同的疏水芳香化合物,成功获得了碗状、树枝状、核桃状、皱巴纸状和纳米盘等不同结构的 MOFs。
3) 使用后续修饰法成功将 DMAUiO 转化为 DMUiO,进一步展示了异质再生 coenzymes 的潜力。
4) 通过构建酶反应系统,展示了 MOFs 在 coenzyme 的异质再生中的应用潜力。

分析测试表征:
1) 通过 FESEM、TEM、XRD、氮吸附分析等手段对合成的 MOFs 进行了结构表征,所得MOFs的直径为约150纳米,孔道开口为40纳米左右,比表面积达到1153平方米/克。
2) 实验证明了不同实验条件下不同结构 MOFs 的形成机制和特性
3) 通过控制实验条件,成功实现了具有不同结构的 MOFs 的定向合成和实验结果。

总结:
本文展示了一种新颖的合成策略,通过纳米乳液引导组装构建了具有不同结构的 MOFs,拓展了 MOFs 在实际应用中的可能性。
提出了实现 NAD+ 异质再生的方法,并证明了其在酶反应系统中的有效性。



展望与建议:
1) 文中未涉及与其他催化剂或材料的对比实验,以更全面地评估新方法的优劣势。
2) 对于合成过程中的参数调节和材料特性的更深入研究可以是未来研究的方向之一。

Nanoemulsion-directed growth of MOFs with versatile architectures for the heterogeneous regeneration of coenzymes
文章作者:
Ke Li, Yucheng Zhao, Jian Yang & Jinlou Gu
DOI:10.1038/s41467-022-29535-7
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-29535-7


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