【全氟CTF】：低温条件合成高质子传导效率的全氟CTF材料

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摘要：
本文报道了一种低温合成CTF的方法,成功合成了高氟含量的CTF-TF,加载H3PO4后在150°C下达到了很高的质子导电率1.82 × 10-1 S cm-1,该导电率在所有报道的CTF材料中最高。本文工作为设计质子传导材料提供了新思路。

研究背景:
(1)高温质子交换膜燃料电池中需要高稳定性和与质子载体高相互作用的质子传导材料;
(2)近年来CTF作为一类多孔有机聚合物受到广泛关注并被探索为有前途的高温质子传导材料;
(3)但是对CTF的结构调控以增强高温质子传导主要集中在杂环氮和芳香基结构,鲜有考虑引入其它特殊原子的效应;本文作者在前人工作的基础上,考虑了氟原子的引入。

实验部分:
(1)采用芳香醛与NH4I环三聚反应,在Fe(OH)(OAc)2催化下,低温合成了三种CTF;
(2)成功合成了高氟含量的CTF-TF,反应条件温和;
(3)制备了H3PO4@CTF复合材料;测试了合成的CTF材料与H3PO4的相互作用强度。

分析表征:
(1)采用FT-IR、固体13C NMR 和XPS表征确认了CTF的成功合成;
(2)CTF-TF具有高的氟含量(30.2 wt%),比文献报道的氟化CTF氟含量都高;
(3)H3PO4@CTF-TF复合材料在150°C下达到1.82 × 10-1 S cm-1的质子导电率,明显高于另外两种CTF,优异的质子传导性能归因于氟原子提供了额外的氢键作用位点。

总结:
(1) 成功建立了一种低温合成CTF的方法;合成了高氟含量的CTF-TF;
(2) 展示了氟原子的引入可大大提高CTF材料与H3PO4的相互作用从而增强质子传导性能。

展望:
(1)本文合成的CTF均为无定形态,未来可考虑引入模板剂控制其孔道结构;
(2)CTF-TF的机械强度较低,后续可通过加入增强基团改善该性能;
(3)本文仅测试了150°C下的质子传导性能,未来可扩大测试温度范围。

A highly proton conductive perfluorinated covalent triazine framework via low-temperature synthesis
文章作者：Lijiang Guan, Zhaoqi Guo, Qi Zhou, Jin Zhang, Cheng Cheng, Shengyao Wang, Xiang Zhu, Sheng Dai & Shangbin Jin
DOI：10.1038/s41467-023-43829-4
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43829-4