【In-MIL-53】激活金属-有机框架的门控开放并最大化其吸附能力

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韩国延世大学Moonhyun Oh Professor团队报道的本篇文章（J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c01399）中研究了通过引入短链接器（H2BDC）到几乎非多孔的In-MIL-53D框架中，成功激活了其门控开放行为，并显著提高了其对N2和CO2的吸附能力。研究发现，引入约39%的短链接器时，CO2吸附能力提高了11倍，对化学战剂模拟物CEES的吸附能力提高了5倍。该研究强调了在保持结构稳定性的同时优化缺陷水平的重要性。

研究背景
1.行业问题：金属-有机框架（MOFs）因其优异的孔隙率和高比表面积而备受关注，但许多MOFs由于结构限制导致吸附能力有限，限制了其在气体存储、分离和去除等领域的应用。
2.研究现状：其他学者通过引入更大的配体或特定化学位点来增强MOFs的吸附性能，但这些方法通常需要复杂的合成步骤或后处理。
3.本文创新：作者提出了一种通过引入短链接器（H2BDC）到In-MIL-53D框架中，创造结构缺陷以激活门控开放行为，从而显著提高吸附性能。这种方法不仅简单易行，而且能够精确控制缺陷水平。

实验和分析
1.材料合成与表征：
合成方法：通过溶剂热法合成In-MIL-53D及其缺陷引入的混合链接器版本（Hybrid-1至Hybrid-5），通过改变H2BPDC和H2BDC的比例来控制缺陷水平。
关键表征结果：通过PXRD、SEM、IR光谱和1H NMR等技术确认了短链接器的引入及其对框架结构的影响。结果显示，引入短链接器后，框架的孔隙率和比表面积显著增加。
2.应用性能测试：
N2吸附测试：Hybrid-4的BET比表面积达到1680.2 m² g⁻¹，总孔体积为0.747 cm³ g⁻¹，比原始In-MIL-53D提高了773%。
CO2吸附测试：Hybrid-4在1 atm下的CO2吸附量为351.5 cm³ g⁻¹，比原始In-MIL-53D提高了11倍。
CEES吸附测试：Hybrid-4对CEES的吸附能力达到0.24 molCEES/molMOF，比原始In-MIL-53D提高了5倍。
3.性能原因分析：
结构缺陷：短链接器的引入减少了π-π相互作用，降低了闭合结构的稳定性，从而激活了门控开放行为。
开放金属位点：短链接器的引入增加了开放金属位点的数量，提高了吸附位点的可及性。
孔隙结构优化：通过精确控制缺陷水平，优化了孔隙结构，从而实现了更高的吸附性能。

总结
1.通过引入短链接器到In-MIL-53D框架中，成功激活了门控开放行为，并显著提高了其对N2、CO2和CEES的吸附能力。
2.提出了一种简单有效的缺陷工程策略，通过精确控制缺陷水平，实现了MOFs在保持结构稳定性的同时优化吸附性能。
3.该研究为MOFs在气体存储、分离和有害化学物质去除等领域的应用提供了新的思路和方法。

Activating the Gate-Opening of a Metal–Organic Framework and Maximizing Its Adsorption Capacity
文章作者：Gihyun Lee, Dayeon Choi, Moonhyun Oh*
DOI：10.1021/jacs.5c01399
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01399

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