【Graphdiyne除汞】原位吸附耦合氧化实现 sp 杂化石墨炔对汞蒸气的捕获

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华中师范大学郭彦炳教授团队报道的本篇文章（Nature Communications 2025, 16: 2439）中研究了一种含可及 sp 杂化碳的石墨炔材料（HsGDY）用于捕获汞蒸气。研究发现，HsGDY 可通过强电子 - 金属 - 载体相互作用锚定汞原子，实现汞的原位吸附耦合氧化。其大六边形孔结构利于汞扩散和吸附，表面电荷不均驱动汞氧化为部分氧化态。HsGDY 在多种复杂工况下表现出良好适应性和优异再生性能，为汞污染治理和功能碳材料设计提供了新方向。

研究背景
1.行业问题：气态元素汞（Hg⁰）挥发性高、难抑制，可远距离迁移，在环境中广泛存在并转化为甲基汞，危害人类健康。工业活动大量排放汞，使大气汞浓度远超自然水平，开发高效可持续的除汞技术迫在眉睫。
2.研究现状：吸附法因成本低、操作简单有效成为除汞的重要方法，碳材料因多孔结构和环境友好性成为潜在吸附剂，但传统碳材料与汞的界面结合力弱，引入卤、硫、硒等配体虽能增强吸附，但存在泄漏和二次污染问题。
3.本文创新：受 sp 杂化碳与金属离子络合作用启发，合成了 HsGDY 材料，利用其独特结构和表面性质，实现汞的原位吸附耦合氧化，解决传统碳材料吸附汞的瓶颈问题。

实验和分析
1.材料合成与表征：通过改进的原位交叉偶联反应合成 HsGDY，经多步清洗、回流和干燥处理得到产品。SEM、Raman 光谱、XPS 和氮吸附 - 脱附实验表明，HsGDY 由纳米球互连而成，具有多层结构，富含芳香环和炔键，比表面积为 160.3 m²/g，孔径分布集中在 0.8nm 。
2.应用性能测试：在固定床反应系统中测试，HsGDY 对 Hg⁰的吸附效率超 90%，90min 内吸附容量达 113.5μg/g ，优于其他碳材料。其吸附过程符合准二级动力学模型，吸附平衡容量为 1.27mg/g 。在 50 - 200°C、600 - 2400ppm SO₂等复杂条件下，吸附效率稳定，经 8 次吸附 - 脱附循环性能无明显下降。
3.性能原因分析：DFT 计算表明，HsGDY 大六边形孔结构和 “AB” 堆叠结构利于汞扩散，表面电荷不均使汞原子失去电子形成部分氧化态，增强了与汞的相互作用。Raman 光谱和 XPS 分析证实了汞与 HsGDY 的配位作用和汞的氧化状态。

总结
1. 合成的 HsGDY 能高效捕获汞蒸气，在多种复杂工况下表现良好，且具有优异的再生性能。
2. 实现汞的原位吸附耦合氧化，解决传统碳材料与汞界面结合弱的问题，拓展了碳材料在汞捕获领域的应用。
3. 为汞污染行业可持续发展提供技术支持，可用于燃煤电厂除汞系统和个人防护设备，为功能碳材料设计提供指导。

In-situ adsorption-coupled-oxidation enabled mercury vapor capture over sp-hybridized graphdiyne
文章作者：Honghu Li, Chuanqi Pan, Xiyan Peng, Biluan Zhang, Siyi Song, Ze Xu, Xiaofeng Qiu, Yongqi Liu, Jinlong Wang & Yanbing Guo
DOI：10.1038/s41467-025-57197-8
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-57197-8

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