【MTHOF-1】一种基于连续侧边氢键的超稳定超分子框架，用于一步法分离乙烯/乙烷

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摘要：
中国科学院福建物质结构研究所吴明燕老师等报道的本篇文章（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202401754）中研究了一种新型的氢键有机框架（HOF），即MTHOF-1。该框架基于连续侧边氢键的自组装模式，展现出优异的稳定性和对乙烯（C2H4）/乙烷（C2H6）分离的选择性。文章通过单晶X射线衍射、气体吸附实验和动态突破实验等手段，验证了MTHOF-1在高湿度条件下仍能高效分离C2H6/C2H4混合气，一步获得聚合级纯度的C2H4。这一研究为氢键有机框架在气体分离领域的应用提供了新的思路。

研究背景：
1.行业问题：乙烯（C2H4）是重要的化工原料，其纯化需要从C2H4/C2H6混合物中高效分离乙烷（C2H6）。然而，C2H4和C2H6的物理性质和分子尺寸相近，使得分离过程复杂且能耗高。
2.研究现状：目前工业上主要采用蒸馏技术分离C2H4/C2H6，但该技术能耗高且对环境不友好。近年来，多孔材料如金属有机框架（MOFs）和氢键有机框架（HOFs）被用于气体分离，但大多数HOFs存在稳定性差和选择性不足的问题。
3.本文创新：本文提出了一种基于连续侧边氢键的自组装模式，构建了MTHOF-1框架。该框架具有“榫卯”结构的微孔，且孔表面富含酰胺基团和苯环，显著提高了对C2H6的选择性，并展现出优异的化学稳定性和热稳定性。

实验和分析：
1.材料合成与表征：
   - 合成了含有四个酰胺基团的小分子（L1）作为构建单元，通过侧边氢键自组装形成MTHOF-1。
   - 单晶X射线衍射显示MTHOF-1具有“榫卯”结构的微孔，孔径约为0.6-0.9 nm，适合C2H6分子进入。
   - PXRD、TGA和气体吸附实验表明，MTHOF-1在强酸、强碱和高温条件下仍能保持稳定。
2.性能结果分析：
   - C2H6和C2H4的单组分吸附实验显示，MTHOF-1对C2H6的吸附能力显著高于C2H4。
   - 理论计算表明，C2H6与孔表面的酰胺基团和苯环之间存在较强的C-H...O和C-H...π相互作用，而C2H4的相互作用较弱，这解释了其对C2H6的选择性吸附。
   - 动态突破实验进一步验证了MTHOF-1在高湿度条件下仍能高效分离C2H6/C2H4混合气，一步获得聚合级纯度的C2H4。

总结：
1.主要研究结果：本文成功设计并合成了一种基于连续侧边氢键的超稳定HOF（MTHOF-1），并验证了其在一步法分离C2H6/C2H4混合气中的高效性能。
2.创新突破：提出了侧边氢键自组装模式，构建了具有“榫卯”结构的微孔框架，显著提高了HOF的稳定性和选择性。
3.潜在意义和引用：该研究为氢键有机框架在气体分离领域的应用提供了新的策略，有望推动相关材料的设计和工业化应用。

An Ultra-stable Supramolecular Framework Based on Consecutive Side-by-side Hydrogen Bonds for One-step C2H4/C2H6 Separation
文章作者：Hengbo Li, Cheng Chen, Qing Li, Xiang Jian Kong, Yuanzheng Liu, Zhenyu Ji, Shuixiang Zou, Maochun Hong, Mingyan Wu
DOI：10.1002/anie.202401754
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401754

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