【 Zn2(5-aip)2(bpy)】一种用于高效CH4/N2分离的柱层金属有机框架的快速无溶剂机械化学合成

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摘要：
华南理工大学夏启斌和广州大学乔智威老师等报道的本篇文章（Chemical Engineering Journal 2020, 385, 123836）中研究了一种用于高效CH4/N2分离的锌基柱层金属有机框架 Zn2(5-aip)2(bpy) 点击相关产品链接 的快速无溶剂机械化学合成方法。该研究通过控制研磨时间实现了1–4样品的最佳孔隙结构，并展示了其在5.0 bar和298 K条件下对CH4的高吸附选择性（7.0），同时通过实验吸附热和分子模拟揭示了其高选择性的原因。该研究为CH4/N2分离提供了一种绿色、高效的MOF合成方法，并验证了其在动态分离中的优异性能。

研究背景：
1. 行业问题：甲烷（CH4）作为一种清洁燃料，其从含氮气（N2）的混合气中高效分离是一个挑战。传统的低温蒸馏方法能耗高，而吸附分离技术被认为是潜在的替代方案。然而，目前大多数MOFs在CH4/N2分离中的效率较低，且合成方法存在成本高、环境不友好等问题。
2. 研究现状：目前，MOFs因其高孔隙率和可调节的孔结构而被广泛研究用于气体分离。尽管已有部分MOFs表现出较高的CH4/N2选择性，但大多数合成方法依赖于溶剂热法，存在反应时间长、溶剂使用量大等问题。
3. 本文创新：本文首次采用无溶剂机械化学合成方法，快速（几分钟内）合成了锌基柱层MOF（1），并通过控制研磨时间优化了其孔隙结构，实现了高效的CH4/N2分离。该方法不仅绿色环保，还显著降低了合成成本，提高了分离效率。

实验和分析：
1. 材料合成与表征：
   - 采用机械化学法，以Zn(CH3COO)2·2H2O、5-氨基异酞酸（5-aip）和4,4'-联吡啶（bpy）为前驱体，通过球磨法在室温下合成目标MOF。
   - 通过PXRD、FTIR、SEM等手段对合成产物的结构、形貌进行表征，确认了MOF的成功合成及其结晶度和形貌随研磨时间的变化。
   - 通过CO2吸附实验评估了不同研磨时间对产物孔隙性能的影响，发现4分钟研磨时间（1–4）得到的样品具有最佳的孔隙结构。
2. 性能结果分析：
   - 实验结果表明，1–4样品在5.0 bar和298 K条件下对CH4的吸附量为1.10 mmol/g，CH4/N2选择性高达7.0。
   - 分子模拟和吸附热实验揭示了CH4与MOF孔壁的相互作用强于N2，导致CH4在孔中的吸附能力更强，且每个孔可优先吸附两个CH4分子，从而实现了高效的CH4/N2分离。

总结：
1. 主要研究结果：本文通过无溶剂机械化学法快速合成了锌基柱层MOF，并优化了其孔隙结构，实现了高效的CH4/N2分离。
2. 创新突破：首次采用机械化学法合成该MOF，显著缩短了合成时间，降低了成本，同时保持了优异的分离性能。
3. 潜在意义和引用：该研究为CH4/N2分离提供了一种绿色、高效的MOF合成方法，有望在工业气体分离中得到广泛应用。

Highly rapid mechanochemical synthesis of a pillar-layer metal-organic framework for efficient CH4/N2 separation
文章作者：Yongwei Chen, Houxiao Wu, Yinuo Yuan, Daofei Lv, Zhiwei Qiao, Dongli An, Xuanjun Wu, Hong Liang, Zhong Li, Qibin Xia
DOI：10.1016/j.cej.2019.123836
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894719332516

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