【Mn(4-PyC)₂】通过调节结构柔性实现烟酸盐基金属-有机框架的多响应气体吸附

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摘要：
美国西北大学Omar K. Farha教授团队在本文中研究了一系列基于烟酸盐的柔性金属-有机框架（MOFs），即M(4-PyC)₂（M=Mg、Mn、Cu；4-PyC=4-吡啶羧酸）对多种气体（C₂H₄、C₂H₆、Xe、Kr和SO₂）的吸附行为。研究发现，不同过渡金属离子的化学硬度显著影响框架的动态响应行为，从而实现对气体吸附性能的调控。例如，Mg(4-PyC)₂和Mn(4-PyC)₂对C₂H₄和C₂H₆表现出“开门效应”，而Cu(4-PyC)₂仅对C₂H₄表现出该效应。此外，SO₂作为一种强极性分子，能够触发所有三种MOFs的开门效应，且Cu(4-PyC)₂在SO₂吸附过程中表现出形状记忆效应。该研究为通过金属离子调控柔性MOFs的结构动态性提供了新的设计思路。

研究背景：
1. 行业问题：柔性MOFs因其独特的结构动态性在气体吸附领域具有重要应用前景，但目前大多数MOFs结构较为刚性，柔性MOFs的研究相对较少。此外，如何精准调控柔性MOFs的动态行为以适应不同的气体吸附需求是一个亟待解决的问题。
2. 研究现状：其他学者通过链接基团功能化或金属离子替换等方法调控柔性MOFs的动态性，但这些方法的应用范围有限，且对复杂气体体系的响应机制尚不清晰。
3. 本文创新：本文作者通过改变过渡金属离子（Mg²⁺、Mn²⁺、Cu²⁺）的化学硬度，实现了对柔性MOFs结构动态性的精细调控，并系统研究了其对多种气体的吸附行为，提出了基于金属离子硬度调控柔性MOFs动态性的新策略。

实验和分析：
1. 材料合成与表征：
   - 通过溶剂热法合成了M(4-PyC)₂（M=Mg、Mn、Cu），并利用粉末X射线衍射（PXRD）、热重分析（TGA）等手段对材料的结构和热稳定性进行了表征。
   - 通过扫描电子显微镜（SEM）观察了材料的形貌，利用电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）分析了材料的元素组成。
2. 性能分析：
   - 通过气体吸附实验，研究了不同MOFs对C₂H₄、C₂H₆、Xe、Kr和SO₂的吸附行为，发现开门效应与金属离子的化学硬度密切相关。
   - Mg(4-PyC)₂和Mn(4-PyC)₂对C₂H₄和C₂H₆表现出明显的开门效应，而Cu(4-PyC)₂仅对C₂H₄表现出该效应，这归因于Cu中心的开放金属位点与C₂H₄之间的强相互作用。
   - SO₂作为一种强极性分子，能够触发所有三种MOFs的开门效应，且Cu(4-PyC)₂在SO₂吸附过程中表现出形状记忆效应，这可能与Cu²⁺的配位环境有关。

总结：
1. 主要研究结果：本文通过改变过渡金属离子的化学硬度，实现了对柔性MOFs结构动态性的调控，并系统研究了其对多种气体的吸附行为。
2. 创新突破：提出了基于金属离子硬度调控柔性MOFs动态性的新策略，为设计高性能柔性MOFs提供了理论依据。
3. 潜在意义和引用：该研究为柔性MOFs在气体吸附、分离和存储等领域的应用提供了新的思路，具有重要的科学意义和应用前景。

Tuning the Structural Flexibility for Multi-Responsive Gas Sorption in Isonicotinate-Based Metal−Organic Frameworks
文章作者：Yongwei Chen, Karam B. Idrees, Florencia A. Son, Xingjie Wang, Zhijie Chen, Qibin Xia, Zhong Li, Xuan Zhang, Omar K. Farha
DOI：10.1021/acsami.1c00061
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c00061

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