【Ni-BPZ吸附甲烷】一种用于高效甲烷净化和捕获的稳健镍基金属-有机框架

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摘要：
华南理工大学的吴英和夏启斌教授团队在本文中（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 4242−4250）报道了一种具有优异甲烷净化和煤层气捕获性能的镍基金属-有机框架（MOF）Ni-BPZ。Ni-BPZ具有丰富的吡唑环装饰的一维菱形通道，对乙烷/甲烷（C2H6/CH4）和甲烷/氮气（CH4/N2）混合物表现出卓越的分离性能。其C2H6/CH4选择性高达50.2，远超大多数已报道的MOF吸附剂，同时在298 K和0.1 bar下对C2H6的吸附量达到2.46 mmol/g。此外，Ni-BPZ的CH4/N2选择性为6.6，CH4吸附量为1.56 mmol/g，优于大多数高性能CH4吸附剂。分子模拟揭示了其一维菱形通道为高效分离提供了高密度的潜在吸附位点。

研究背景：
1. 行业问题：甲烷作为一种清洁能源，其主要来源天然气中含有乙烷等杂质，需要高效分离以提高利用效率和商业价值。此外，从煤层气中捕获甲烷不仅可以生产燃料气，还能减少温室气体排放。然而，传统低温蒸馏技术能耗高，而C2H6/CH4和CH4/N2的分离面临吸附容量与选择性之间的权衡。
2. 研究现状：MOFs因其可调控的孔隙结构在气体吸附分离中展现出巨大潜力。然而，大多数MOFs在C2H6/CH4分离中面临吸附容量与选择性之间的平衡问题，而在CH4/N2分离中则面临选择性低和吸附量小的挑战。此外，MOFs的稳定性也是工业应用的关键。
3. 本文创新：作者设计了一种具有均匀一维菱形通道的镍基金属-有机框架Ni-BPZ，通道内富含吡唑环，为高效分离提供了丰富的吸附位点。Ni-BPZ不仅在C2H6/CH4和CH4/N2分离中表现出优异性能，还具有良好的稳定性和可再生性，克服了传统MOFs的局限性。

实验和分析：
1. 材料合成与表征：
   - Ni-BPZ通过溶剂热法合成，通过粉末X射线衍射（PXRD）确认了其晶体结构，比表面积为790 m²/g，孔径主要分布在5.9−9.3 Å。
   - 通过氮气吸附-脱附等温线、扫描电子显微镜（SEM）和热重分析（TGA）等技术对材料进行了表征。
2. 性能结果分析：
   - 静态吸附实验表明，Ni-BPZ对C2H6的吸附量高于CH4，且在低压力下表现出极高的C2H6/CH4选择性（高达1701）。
   - 分子模拟揭示了C2H6与框架的相互作用能高于CH4和N2，且C2H6在通道中与吡唑环形成了较强的C−H···π相互作用，从而实现了高效分离。
   - 动态穿透实验进一步验证了Ni-BPZ在实际分离中的优异性能，且在多次循环实验中表现出良好的可重复使用性。

总结：
1. 主要研究结果：Ni-BPZ在C2H6/CH4和CH4/N2分离中表现出卓越的性能，其C2H6/CH4选择性高达50.2，CH4/N2选择性为6.6，且具有良好的稳定性和可再生性。
2. 创新突破：通过设计具有均匀一维菱形通道的MOF结构，实现了高效气体分离，克服了吸附容量与选择性之间的权衡。
3. 潜在意义和引用：本研究为设计高性能MOF吸附剂提供了新的思路，有望在天然气净化和煤层气捕获等领域得到应用。

Robust Nickel-Based Metal−Organic Framework for Highly Efficient Methane Purification and Capture
文章作者：Shi Tu, Liang Yu, Danxia Lin, Yongwei Chen, Ying Wu, Xin Zhou, Zhong Li, Qibin Xia
DOI：10.1021/acsami.1c23249
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c23249

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