【Al-Fum】姜黄素在富马酸铝金属有机框架中的包封增强稳定性和抗氧化活性

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摘要：
American University of Beirut的Digambara Patra等报道的本篇文章（ACS Omega 2024）中通过湿浸法技术成功将姜黄素（Cur）包载到铝富马酸金属-有机框架（AlMOF）中，显著提高了姜黄素的稳定性和抗氧化活性。未包载的姜黄素在3天后降解率为58.9%，而在AlMOF中包载10天后降解率仅为16%。此外，与游离姜黄素相比，包载在MOF-Cur系统中的姜黄素的抗氧化活性得到了极大的增强。这些结果为MOF-Cur系统作为治疗剂的应用提供了深入研究的基础，因为它们不仅增强了姜黄素的治疗特性，还保护了姜黄素，提高了其溶解性，并维持了其稳定性。

研究背景：
1）姜黄素作为一种强效的抗氧化剂，在治疗应用中受到其低溶解性和生物利用度的限制，导致其难以作为治疗剂使用。
2）已有研究通过将姜黄素包载在不同的基质中，如聚合物、脂质体、树状分子和金属-有机框架（MOF）中，以提高其稳定性和生物利用度。
3）本研究创新性地将姜黄素包载在铝富马酸MOF中，通过湿浸法技术，不仅提高了姜黄素的稳定性，还增强了其抗氧化活性，为姜黄素的应用提供了新的策略。

实验部分：
1. 姜黄素在AlMOF中的包载：
1) 将95 mg姜黄素溶解在20 mL甲醇中，超声处理10分钟。
2) 向上述溶液中加入10 mg AlMOF，覆盖铝箔后在40°C下搅拌1小时。
3) 使用旋转蒸发器蒸发溶剂，然后用甲醇洗涤两次，60°C真空烘箱中干燥。
2. 包载过程的优化：
1) 改变搅拌时间：分别在室温下搅拌1小时、24小时和48小时，然后使用旋转蒸发器去除甲醇。
2) 改变温度：在室温和40°C下搅拌，比较结果。
3) 改变MOF/姜黄素比例：制备1:2、1:4和1:6三种比例的样品，搅拌1小时，40°C。
3. 姜黄素的时间稳定性和降解百分比测定：
1) 在10天内监测包载姜黄素的稳定性，每天使用UV-vis光谱光度计测量吸光度。
2) 将AlMOF-Cur纳米胶囊溶解在双蒸水中，测量吸光度以评估降解百分比。
4. 表征技术：
1) 使用JASCO V-570 UV-vis-NIR光谱光度计记录吸收光谱。
2) 使用Jobin-Yvon-Horiba Fluorolog III荧光光谱仪获得发射光谱。
3) 在Netzsch TGA 209上进行热重分析（TGA）。
4) 使用Bruker D8 advance X射线衍射仪（XRD）。
5) 使用MIRA3 LMU扫描电子显微镜（SEM）。
6) 进行傅里叶变换红外光谱（FTIR-ATR）。
7) 使用NanoPlus HD zeta/nanoparticle analyzer进行ζ电位分析。
8) 使用Micrometrics 3Flex表面特性分析仪测量氮气吸附。

分析测试：
1. 样品形态学表征：
   - 使用Zeiss场发射扫描电子显微镜(SEM)检查样品形态，结果显示纯姜黄素呈现不规则的大颗粒，而AlMOF呈现规则的球形结构，包载姜黄素后，AlMOF的球形结构未发生明显变化。
2. 热重分析（TGA）：
   - AlMOF的TGA曲线显示三步失重：第一步在100°C以下，失重可能与水分有关；第二步从100°C至400°C，归因于框架结构的降解和有机配体的断裂；第三步直到500°C，与气体的分解有关。姜黄素在200至400°C之间开始失重，但在AlMOF中包载1小时后，失重最小，表明AlMOF对姜黄素有保护作用。
3. X射线衍射（XRD）：
   - AlMOF的XRD图谱显示特征峰位于2θ值为10°、22°、33°和44°，与文献数据一致。姜黄素的特征峰在2θ值10至30°之间，但在AlMOF中包载后，这些特征峰消失，表明姜黄素被有效包载在AlMOF孔隙中。
4. 傅里叶变换红外光谱（FTIR-ATR）：
   - 纯姜黄素的FTIR光谱显示在1631 cm⁻¹（C−C和C=O伸缩振动）、1518 cm⁻¹（C=O伸缩振动）、1261 cm⁻¹（芳香C−O伸缩振动）和1019 cm⁻¹（C−O−C伸缩振动）处有强吸收峰。AlMOF的FTIR光谱显示在1600 cm⁻¹和1400 cm⁻¹（羧酸基的不对称和对称伸缩振动）和481 cm⁻¹（Al−OH伸缩振动）处有吸收峰。包载姜黄素后，姜黄素的特征吸收峰在AlMOF中被抑制，证实了姜黄素的成功包载。
5. ζ电位分析：
   - 纯姜黄素的ζ电位为-24.20 mV，AlMOF为+11.38 mV，而AlMOF-Cur系统为+10.59 mV，表明姜黄素包载后表面电荷变化不大，姜黄素未吸附在AlMOF表面。
6. 氮气吸附-脱附等温线（BET）：
   - AlMOF的BET表面积为1173 m²/g，孔体积为0.59 cm³/g；包载姜黄素后，表面积降至916 m²/g，孔体积降至0.48 cm³/g，表明姜黄素被有效包载在AlMOF孔隙中。
7. 紫外-可见(UV-vis)光谱记录：
   - 姜黄素和AlMOF-Cur在425 nm处显示相同的吸收峰，表明姜黄素在AlMOF中的包载未改变其分子结构。
8. 荧光光谱：
   - 姜黄素和AlMOF-Cur在激发波长425 nm时发射波长相同（550 nm），表明姜黄素的荧光性质在包载后得以保持。
9. 时间稳定性测试：
   - 纯姜黄素在3天后降解58.9%，而AlMOF-Cur在10天后降解16%，表明AlMOF显著提高了姜黄素的稳定性。
10. 抗氧化活性测试：
- AlMOF-Cur在0.01-0.04 mg/mL范围内的DPPH自由基清除活性分别为7.02%、20.64%、30.65%和34.32%，表明AlMOF-Cur具有较好的抗氧化活性，且活性随浓度增加而增加。

总结：
本研究成功地将姜黄素包载在铝富马酸金属-有机框架中，通过简单的湿浸法技术，不仅提高了姜黄素的稳定性，还增强了其抗氧化活性。实验结果表明，包载在AlMOF中的姜黄素在10天内的降解率显著降低，且其抗氧化活性得到了增强。这些发现为姜黄素在治疗剂中的应用提供了新的策略，并为未来的研究提供了基础。

展望：
本研究的成果对于提高姜黄素的治疗潜力具有重要意义。未来的研究可以进一步探索AlMOF-Cur系统在不同环境条件下的稳定性和可重复使用性，以及其在实际生物医学应用中的效果。此外，还可以探索通过调整MOF的结构和功能来进一步提高姜黄素的包载效率和释放动力学的可能性。

Curcumin Encapsulation in Aluminum Fumarate Metal−Organic Frameworks for Enhanced Stability and Antioxidant Activity
文章作者：Pamela Al Azzi, Riham El Kurdi, and Digambara Patra*
DOI：10.1021/acsomega.4c08387
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsomega.4c08387

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